自十九世紀工業(yè)革命以來,全球工業(yè)高速發(fā)展,人類大量使用煤炭、石油和天然氣等化石燃料,使得大氣中二氧化碳(CO2)含量急劇上升,造成了全球溫度上升、海洋酸化、海平面上升等危害,使得地球生態(tài)環(huán)境遭到不可逆轉(zhuǎn)的侵害。此外,隨著地球人口的繼續(xù)增加,全球能源短缺問題日益嚴峻。將二氧化碳從源點捕獲并利用可再生能源將其轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品,是緩解地球生態(tài)環(huán)境問題和能源危機的有效方案。因此,通過電催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR)生產(chǎn)多碳(C2+)產(chǎn)物和化工原料成為研究熱點。目前銅基電催化劑已被證明是唯一可通過CO2RR有效制備C2+產(chǎn)品的催化劑。然而,通過銅基催化劑制備C2+產(chǎn)品的CO2RR的選擇性仍然受限于其較高的過電位、緩慢的反應(yīng)動力學(xué)和低選擇性。近年來,多種新型銅基催化劑的設(shè)計和制備得到了迅猛發(fā)展。為促進CO2RR技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化,對其研究進展和設(shè)計策略進行總結(jié)和展望是非常必要的。
針對以上需要,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授團隊系統(tǒng)總結(jié)了通過銅基催化劑將二氧化碳電還原成C2+產(chǎn)物的最新研究進展并對當前挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向做出了前瞻性展望。文章首先討論了銅基催化劑設(shè)計的各種前沿策略(圖1),包括表界面工程、通過合金化調(diào)整銅帶隙、聚合物復(fù)合的銅基催化劑等;隨后總結(jié)了電解液和pH值對催化劑性能的影響,以增強讀者對銅基催化劑失活/降解機制的深入了解;此外,文章總結(jié)了銅基催化劑在CO2RR反應(yīng)中的原位光譜學(xué)和理論計算研究進展,以使讀者充分理解銅基催化劑的反應(yīng)機制、結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化/降解機制和晶體面損失對催化劑活性的影響;最后,文章從四個角度指明了開發(fā)先進Cu基催化劑的方向:包括發(fā)展單原子催化劑、利用表界面工程調(diào)控、開發(fā)銅基金屬有機框架材料和制備銅-聚合物復(fù)合催化劑,為解決開發(fā)銅基催化劑存在的挑戰(zhàn)以及未來發(fā)展方向提供了新視角。
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