氧化物負載的貴金屬催化劑是多相催化劑中被廣泛應用的催化劑。金屬與載體之間的強相互作用以及載體表面缺陷通常被認為是貴金屬原子錨定在可還原氧化物(TiO2、CeO2)載體表面的關鍵因素。中國科學院城市環(huán)境研究所賀泓院士團隊,聯(lián)合昆明理工大學寧平與李凱團隊、香港城市大學曾曉成團隊、美國賓夕法尼亞大學Joseph S. Francisco團隊,提出了全新的貴金屬單原子在可還原氧化物載體上的錨定機制。該機制是CeO2納米立方體(100)晶面上的端羥基是貴金屬(Pt、Pd、Ag)單原子的直接錨定位點,而非傳統(tǒng)觀點中的表面缺陷。?
該研究以三種不同形貌CeO2納米材料為載體,負載Ag。球差電鏡、X射線吸收精細結構譜等表征證明,Ag物種僅在CeO2-納米立方表面呈現(xiàn)單原子分散。進一步,研究構建富含缺陷和富含羥基的CeO2-納米立方,并對比發(fā)現(xiàn)Ag更易在富羥基的CeO2-納米立方上分散。這表明表面羥基是Ag的直接錨定位點。理論計算證實,CeO2-NC(100)晶面上的端羥基可與貴金屬原子形成穩(wěn)定的“啞鈴”式結構,從而錨定單原子Ag。該錨定機制具有普適性,可適用于Pt和Pd等貴金屬原子。該成果揭示了單原子催化劑活性中心的本質(zhì),為設計和制備高效低耗的單原子催化劑提供了新思路。?
相關研究成果以Identification of Direct Anchoring Sites for Monoatomic Dispersion of Precious Metals (Pt, Pd, Ag) on CeO2 Support為題,發(fā)表在《德國應用化學》上。研究工作得到國家自然科學基金委員會和中國科學院青年創(chuàng)新促進會等的支持。?
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