近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士、研究員汪國雄和研究員高敦峰團隊在乙烯電催化轉(zhuǎn)化利用方面取得新進展,提出反向單原子摻雜策略,實現(xiàn)了高活性高穩(wěn)定性的乙烯電催化環(huán)氧化制環(huán)氧乙烷,相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。
環(huán)氧乙烷是一種用途廣泛的重要化工產(chǎn)品,目前工業(yè)上主要通過較高溫度和壓力下乙烯和氧氣的反應(yīng)來制備,由于該反應(yīng)易發(fā)生過度氧化,以及高溫高壓的反應(yīng)條件,導(dǎo)致該過程排放出大量二氧化碳。鹵素介導(dǎo)的乙烯電催化環(huán)氧化反應(yīng)以水為氧源,在溫和條件下進行,能有效抑制乙烯的過度氧化,是制備環(huán)氧乙烷的一條低碳路徑。然而,鹵素介導(dǎo)的反應(yīng)環(huán)境具有強酸性、強腐蝕性、強氧化性等,對催化材料的要求極為苛刻。
工作中,團隊發(fā)展了一種單原子Ru摻雜的錳鋇礦結(jié)構(gòu)KIr4O8納米線催化劑。該催化劑用于氯介導(dǎo)的乙烯環(huán)氧化反應(yīng)時,在優(yōu)化的反應(yīng)條件下環(huán)氧乙烷的分電流密度最高為0.7A/cm2,環(huán)氧乙烷收率最高為92%,并且其催化穩(wěn)定性優(yōu)于未摻雜的KIr4O8催化劑。
該工作為利用單原子調(diào)變鄰近金屬位點的反應(yīng)性提供了新思路,并拓展了碳基資源電催化轉(zhuǎn)化的反應(yīng)路線。
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