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近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士、研究員傅強(qiáng)團(tuán)隊(duì)在反應(yīng)誘導(dǎo)催化劑表界面結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)演變研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)逆水氣變換反應(yīng)產(chǎn)物水和一氧化碳先后主導(dǎo)氮化鉬催化劑的表面活化，導(dǎo)致其表面重構(gòu)為活性更高的氧化鉬和碳化鉬結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步增強(qiáng)了催化活性，促進(jìn)了表面碳化，催化活性和催化劑活化之間呈現(xiàn)正反饋的關(guān)聯(lián)機(jī)制。相關(guān)成果發(fā)表在《自然-通訊》上。

大多數(shù)的催化劑表界面結(jié)構(gòu)在反應(yīng)中會(huì)發(fā)生動(dòng)態(tài)變化，這一過程與催化劑周圍局域氣體微環(huán)境密切相關(guān)。近年來，該團(tuán)隊(duì)在氣氛誘導(dǎo)催化表界面動(dòng)態(tài)演變的研究中取得系列進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)氣氛可誘導(dǎo)金屬催化劑的動(dòng)態(tài)分散和氧化物催化劑的單分散，并顯著增強(qiáng)催化反應(yīng)性能。

本工作中，科研人員基于反應(yīng)環(huán)境中的原位及準(zhǔn)原位XPS表征，發(fā)現(xiàn)在氮化鉬催化逆水氣變換反應(yīng)中催化劑的表面結(jié)構(gòu)高度依賴于反應(yīng)產(chǎn)物，即一氧化碳和水的分壓或濃度，而不依賴于反應(yīng)物二氧化碳和氫氣。研究表明，在反應(yīng)初期產(chǎn)物濃度或分壓較低，此時(shí)產(chǎn)物中的水主導(dǎo)氮化鉬表面的氧化并形成氧化鉬表層活性結(jié)構(gòu)。隨著反應(yīng)進(jìn)行，產(chǎn)物濃度和分壓增加，此時(shí)產(chǎn)物一氧化碳主導(dǎo)表面碳化并形成碳化鉬表層活性結(jié)構(gòu)，該過程促進(jìn)了反應(yīng)的進(jìn)行，并產(chǎn)生更高分壓的一氧化碳，反過來進(jìn)一步促進(jìn)了氮化鉬的表面碳化。