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      7月14日，記者從武漢大學獲悉，該校高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授團隊首創(chuàng)程序化交流電合成新技術應用于銅催化碳氫鍵轉(zhuǎn)化反應，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須使用分離池的科學難題。相關研究成果日前在《科學》在線發(fā)表。

合成電化學新技術是國際純粹與應用化學聯(lián)合會（IUPAC）評定的2023年度化學領域十大新興技術之一。因為其具備綠色、安全和低能耗特性，可用于解決當前基于化石能源驅(qū)動的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風險和高能耗問題。

雷愛文介紹，這種新興合成技術主要以直流電（DC）作為驅(qū)動力，通過調(diào)節(jié)電流或者電壓控制化學反應過程。交流電（AC）具有極性反轉(zhuǎn)和周期性波動特點，且具備如波形、頻率、占空比等更多可調(diào)節(jié)電學參數(shù)的優(yōu)勢，為實現(xiàn)精準物質(zhì)制造提供“無限潛力”。

然而，更多維度的電學參數(shù)引入電化學合成反應中會導致可優(yōu)化的反應條件呈指數(shù)級增加，極大增加了研究難度。因此，迄今為止交流電合成技術仍然處于萌芽階段，僅有數(shù)例簡單應用研究見諸報道。

雷愛文團隊耕耘綠色合成化學超過15年，該項研究首創(chuàng)開發(fā)了可編程波形交流電（pAC）合成技術，實現(xiàn)了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯(lián)反應。通過對交流電波形的電學參數(shù)（頻率、電流和占空比）進行程序編輯，可得到定制化交流電信號。

不同編輯模式的電信號不僅促進電解條件下銅催化劑循環(huán)再生，且分別精準調(diào)控銅催化劑形成“銅結合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。

另外，該團隊還開發(fā)了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯(lián)用表征技術，首次觀測到不同交流電信號動態(tài)調(diào)控銅催化物種活性的變化規(guī)律?；诳删幊探涣麟姾铣杉夹g，團隊成功實現(xiàn)銅催化活化烷烴直接碳氫鍵氧化偶聯(lián)反應和氧化雙官能團化反應，這兩類反應在傳統(tǒng)氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現(xiàn)出較差的反應性。

這項研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術的出現(xiàn)，將為合成電化學新技術在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應用領域提供極大助力，為化學化工綠色化、智能化和高端化提供新動能。