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華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心教授馬巍課題組與吳新平課題組合作，在原子水平上探索了納米團(tuán)簇特殊性質(zhì)的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)與演變規(guī)律，構(gòu)建了原位、動(dòng)態(tài)、高分辨電化學(xué)表征方法精準(zhǔn)獲取納米團(tuán)簇的動(dòng)態(tài)催化活性，為揭示新型納米團(tuán)簇特殊結(jié)構(gòu)與獨(dú)特性能之間的明確構(gòu)-效關(guān)系提供了新方法。相關(guān)研究發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì)志》。

表面配體保護(hù)的超小金屬納米團(tuán)簇具有原子級尺寸，以及精確可控的幾何和電子結(jié)構(gòu)，在現(xiàn)代催化科學(xué)中具有重要的研究和應(yīng)用價(jià)值。然而，目前對催化劑活性位點(diǎn)的認(rèn)知大部分停留在“靜態(tài)”觀念上，并沒有深入解析團(tuán)簇在反應(yīng)條件下的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演變。

研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了可捕獲單個(gè)團(tuán)簇的納米空腔電極，在皮安級電流分辨和亞毫秒級時(shí)間分辨下，實(shí)時(shí)監(jiān)測單個(gè)完全配體保護(hù)的Au₂₅納米團(tuán)簇對氧還原反應(yīng)（ORR）動(dòng)態(tài)電催化活性。在反應(yīng)過程中，研究人員觀測到單個(gè)Au₂₅納米團(tuán)簇具有連續(xù)的“ON-OFF”催化活性切換和“ON”狀態(tài)波動(dòng)的特征電流信號，并發(fā)現(xiàn)納米團(tuán)簇表面發(fā)生了配體分子的可逆解離和內(nèi)部Au核的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演變。通過進(jìn)一步結(jié)合頻譜分析和分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，ORR反應(yīng)中Au₂₅團(tuán)簇在完全被配體保護(hù)（反應(yīng)活性位點(diǎn)難以暴露，呈現(xiàn)無活性“OFF”狀態(tài)）和配體部分“脫落”（暴露出金屬反應(yīng)活性位點(diǎn)，呈現(xiàn)波動(dòng)的高活性“ON”狀態(tài)）之間發(fā)生可逆的動(dòng)態(tài)“成”-“斷”鍵行為，這來源于Au₂₅團(tuán)簇的Au核結(jié)構(gòu)在反應(yīng)條件下不斷扭轉(zhuǎn)，以及溶劑分子對配體的物理空間限制等因素的共同作用。

單個(gè)Au₂₅納米團(tuán)簇的捕獲和動(dòng)態(tài)電催化行為監(jiān)測。圖片來源于《美國化學(xué)會(huì)志》