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發(fā)布日期:2022/4/6 12:52:00

伯胺和亞胺是重要的有機化工原料,在有機化學(xué)工業(yè)中占有巨大市場份額。青島能源所王光輝研究員帶領(lǐng)的多孔催化材料研究組開發(fā)了一類碳摻雜且顆粒尺寸可控的NiCx新型催化劑,這類催化劑在生物質(zhì)基羰基化合物還原胺化制備伯胺和亞胺的反應(yīng)中,表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、選擇性以及穩(wěn)定性(中國發(fā)明專利202110919247.3),相關(guān)研究發(fā)表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering《美國化學(xué)會可持續(xù)化學(xué)與工程》雜志上。

伯胺和亞胺在生產(chǎn)合成樹脂及塑料、吸附劑、染料、香料、藥物和化妝品等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價值。目前,采用羰基化合物還原胺化工藝來生產(chǎn)伯胺和亞胺是工業(yè)上最有效的途徑之一,但是該過程中容易出現(xiàn)過度加氫的現(xiàn)象,導(dǎo)致伯胺和亞胺的產(chǎn)率低,分離困難,成本增加。均相催化劑的使用可以提高伯胺和亞胺的選擇性,但是后處理工藝復(fù)雜,催化劑成本高。近年來,過渡金屬基非均相催化劑被大量應(yīng)用于還原胺化反應(yīng)中,引起人們的廣泛關(guān)注。但是,在還原胺化腐蝕性的反應(yīng)環(huán)境中,金屬基催化劑的穩(wěn)定性比較差;反應(yīng)物和產(chǎn)物中的有機胺往往會強吸附在金屬基催化劑表面上,導(dǎo)致催化劑加氫能力降低;此外,在催化劑循環(huán)使用過程中,金屬基催化劑的活性位會發(fā)生燒結(jié)、流失、氧化和積碳,導(dǎo)致催化劑失活。因此,如何提高金屬基催化劑在還原胺化反應(yīng)中的穩(wěn)定性仍存在巨大挑戰(zhàn)。

該研究團(tuán)隊以聚合物球為還原劑、碳源和尺寸控制劑,首先在聚合物表面原位生長類水滑石基前驅(qū)體,隨后采用惰性氣氛中焙燒自還原的方法實現(xiàn)NiCx新型催化劑的合成,并在合成過程中通過調(diào)變聚合物的量,制備了顆粒尺寸分別為7.5 nm (NiAl-10)和47.5 nm (NiAl-5)的兩種催化劑,并證明通過改變催化劑的顆粒尺寸,可以實現(xiàn)伯胺和亞胺選擇性的定向調(diào)控。另外,由于催化劑表面Ni-Cx的形成,NiAl-10和NiAl-5催化劑分別經(jīng)過循環(huán)使用10次,都沒有失活現(xiàn)象,表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性,而且循環(huán)過程中伯胺和亞胺的選擇性均始終大于99%。此外,NiAl-10和NiAl-5催化劑及還原胺化體系對于多種羰基化合物的還原胺化反應(yīng)均表現(xiàn)出優(yōu)異性能,具有很好的工業(yè)化應(yīng)用前景。

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