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氧交換反應(yīng)是透氧膜和眾多能源轉(zhuǎn)化裝置（如：燃料電池與電解池、金屬空氣電池）中的關(guān)鍵反應(yīng)。然而,因復(fù)雜的四電子傳遞過程與多種氧物種有關(guān)，并隨著物質(zhì)組成和結(jié)構(gòu)以及反應(yīng)條件的變化而變化，導(dǎo)致對(duì)氧活化機(jī)理的認(rèn)識(shí)始終不足。闡明氧活化機(jī)理對(duì)設(shè)計(jì)和制備高活性的能量轉(zhuǎn)換器件新材料具有重要意義。

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員楊維慎、朱雪峰團(tuán)隊(duì)與研究員劉偉、肖建平等合作，揭示了含鋇鈣鈦礦氧化物表面具備高溫氧活化的特點(diǎn)及其輸運(yùn)機(jī)制，發(fā)現(xiàn)了在高溫富氧條件下，含鋇材料表面析出的氧化鋇納米粒子對(duì)氧活化具有超高活性，該粒子也是氧交換反應(yīng)的活性位點(diǎn)。相關(guān)研究成果發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》上。

目前，研究人員普遍認(rèn)為， ABO₃結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦材料具有高氧活化能力，其活性中心與B位可變價(jià)金屬離子有關(guān)。然而，在富氧氣氛中，鈣鈦礦的A位堿土元素（即Ba、Sr和Ca）的偏析已被廣泛報(bào)道，也就是材料表面暴露的主要是A位堿土元素而不是B位可變價(jià)金屬元素。

Ba_0.5Sr_0.5Co_0.8Fe_0.2O_3-δ（BSCF）是楊維慎團(tuán)隊(duì)于2000年首次合成的具有國際領(lǐng)先水平的透氧膜材料，是國際透氧膜材料性能對(duì)標(biāo)的代表性材料，也作為電催化材料被廣泛應(yīng)用到固體氧化物燃料電池和電解水等領(lǐng)域。但是，BSCF鈣鈦礦具有優(yōu)異性能的本質(zhì)原因仍在探索中。

研究中，團(tuán)隊(duì)對(duì)氧滲透動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了深入分析，發(fā)現(xiàn)鋇的摻入能夠顯著加快氧表面交換反應(yīng)速率。團(tuán)隊(duì)利用環(huán)境電鏡直接觀測(cè)到BSCF材料在高溫富氧氣氛中表面會(huì)析出氧化鋇納米粒子，并且利用電化學(xué)測(cè)試證明了氧化鋇以及能夠析出或分解得到氧化鋇的含鋇材料對(duì)氧活化過程具有很高的催化活性。最終結(jié)合計(jì)算發(fā)現(xiàn)，析出的氧化鋇納米粒子能夠顯著降低氧還原過程中氧分子吸附解離以及氧析出過程中氧離子復(fù)合脫附過程的能壘，從而加了快氣-固界面的氧交換反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

審稿人認(rèn)為，“BaO作為氧表面反應(yīng)催化劑的概念對(duì)鈣鈦礦的應(yīng)用具有重要意義?！痹撗芯繉橥秆跄げ牧弦约半姶呋牧系膬?yōu)化設(shè)計(jì)提供科學(xué)基礎(chǔ)。